Physicochemical study of spent Hydrodesulphurization (HDS) catalyst

• Autorzy: Szymczycha-Madeja, A. , Mulak, Wł. , Leśniewicz, A.

Warianty tytułu

PL

Badania fizykochemiczne zużytego katalizatora hydroodsiarczania (HDS)

• Języki publikacji: EN

Abstrakty

EN

A spent hydrodesulphurization (HDS) catalyst Ni,Mo/Al2O3 has been studied by means of X-ray diffraction, scanning electron microscope, electron microprobe and chemical analysis. Chemical analysis of catalyst confirmed its partial chemical composition as follows: Ni (5.26%), Mo (5.08%), Al (24.57%), V (5.36%), S (9.64%), C (17.63%), H (1.14%). Powder XRD analysis showed that the main phase of studied catalyst is ă-Al2O3 while V5S8 and Ni3S4 were also detected. SEM results confirmed that V and Ni sulphides are deposited on the surface. The surface area of the catalyst determined by nitrogen adsorption (BET method) was found equal to 80.1 m2/g. Leaching tests of the spent catalyst in solutions of sulphuric acid as well as oxalic acid with oxidizing agents such as NH4NO3, (NH4)2S2O8 and H2O2 have been carried out.

PL

Charakterystykę fizykochemiczną zużytego katalizatora HDS wykonano stosując: analizę rentgenograficzną (XRD), skaningową mikroskopię elektronową z mikrosondą rentgenowską (SEMEDX), transmisyjną mikroskopię elektronową (TEM) oraz analizę chemiczną i elementarną. Analiza XRD wykazała dużą amorficzność katalizatora i jako główną fazę określono γ-Al2O3. Stwierdzono również słabe piki siarczku wanadu (V5S8) i niklu (Ni3S4). Analiza TEM potwierdziła fazę. .-Al2O3 oraz obecność V5S8 i Ni3S4 oraz wykazała zawartość MoS2 w postaci cienkich płytek. Stwierdzono również , że siarczki metali występują w formie małych kryształków o wymiarach od 10 do 30 nm. Na podstawie wyników analizy SEM-EDX wykazano, że zanieczyszczenia katalizatora (V, Ni, Fe, S) osadzają się głównie na jego powierzchni w postaci siarczków. Analiza chemiczna i elementarna określiły następujące zawartości pierwiastków: 5.08% Mo; 5.36% V; 5.26% Ni; 24.87% Al oraz 17.63% C; 1.14% H; 0.38% N oraz 9.64% S. Przeprowadzono również ługowania testujące w roztworach kwasu siarkowego (VI) i szczawiowego w obecności utleniaczy (NH4NO3; (NH4)2S2O8 i H2O2. Najwyższy stopień wyługowania metali uzyskano w roztworach kwasu szczawiowego z dodatkiem H2O2, po 3 godzinach ługowania do roztworu przechodziło: 62% Mo, 70% Ni, 80% V oraz 57% Al.

Słowa kluczowe

PL

katalizator HDS; analiza rentgenowska (XRD); skaningowa mikroskopia elektronowa; transmisyjna mikroskopia elektronowa; analiza chemiczna; analiza elementarna; ługowanie

EN

spent catalyst; critical metals; leaching

• Czasopismo: Physicochemical Problems of Mineral Processing
• Rocznik: 2007
• Tom: Vol. 41
• Strony: 125-132
• Opis fizyczny: Bibliogr. 10 poz.

Twórcy

autor

Szymczycha-Madeja, A.

autor

Mulak, Wł.

autor

Leśniewicz, A.

• Wroclaw University of Technology, Chemical Department, Wybrzeże Wyspiańskiego 27, 50-370 Wroclaw, Poland,

Bibliografia

• ANGELIDIS T.N., TOURASANIDIS E., MARINOU E., STALIDIS G.A., 1995, Selective dissolution of critical metals from diesel and naptha spent hydrodesulphurization catalysts, Resources, Conservation and Recycling 13, 269-282.
• AUNG K.M.M., TING Y.P., 2005, Bioleaching of spent fluid cracking catalyst using Aspergillus niger, Journal of Biotechnology 116, 159-170.
• DIEZ F., GATTES B.C., 1990, Deactivation of a Ni-Mo/-Al2O3 Catalyst: Influence of coke on the hydroprocessing activity, Ind. Eng. Chem. Res. 29, 1999-2004.
• FURIMSKY E., MASSOTH F.E., 1999, Deactivation of hydroprocessing catalysts, Catalysis Today 52, 381-495.
• FURIMSKY E., 1996, Spent refinery catalysts: environment, safety and utilization, Catalysis Today 30, 223-286, 1996.
• LOEHR R.C., ROGERS L.A., ERICKSON D.C., 1993, Mobility of residues at petroleum industry hazardous waste land treatment sites, Water Res. 27, 1127-1138.
• MARAFI M., STANISLAUS A., 1989, Regeneration of spent hydroprocessing catalysts: metals removal, Applied Catalysis 47, 85-96.
• MARAFI M., STANISLAUS A., 2003, Options and processes for spent catalyst handling and utilization, Journal of Hazardous Materials B101, 123-132.
• TRIM D.L., 1989, Deactivation, regeneration and disposal of hydroprocessing catalyst, in: Catalysts in Petroleum Refining. Trim D.L., Akasha S., Absi-Halabi M. and Bishara A. (Editors), Elsevier, Amsterdam, 1990, pp. 41-60.
• SUN D.D., TAY J.H., CHEONG H.K., LEUNG D.L.K., QIAN G., 2001, Recovery of heavy metals and stabilization of spent hydrotreating catalyst using a glass-ceramic matrix, Journal of Hazardous Materials B87, 213-223.