Celem badań było oznaczenie zawartości izotopów 210Po oraz 234U i 238U, jak również metali ciężkich w próbkach wód, fosfogipsów oraz wybranych roślin uprawnych i łąkowych, zebranych w bliskim sąsiedztwie hałdy fosfogipsów w Wiślince. Głównym źródłem radionuklidów na terenie Wiślinki są fosforyty oraz fosfogips, produkowany jako odpad po produkcji kwasu fosforowego przez Gdańskie Zakłady Nawozów Fosforowych. Otrzymane wyniki stężeń radionuklidów polonu i uranu w wodach bezpośrednio otaczających hałdę są znacząco wyższe niż wartości, które otrzymano dla wód Martwej Wisły. Procesy wypłukiwania uranu, pionowa dyfuzja tego nuklidu, jak również opad atmosferyczny są odpowiedzialne za wysokie stężenie uranu w wodzie powierzchniowej ze zbiornika retencyjnego i przepompowni. Stosunkowo niskie stężenia radionuklidów polonu i uranu w wodzie powierzchniowej pobranej wzdłuż głównego nurtu Martwej Wisły wskazują natomiast, że procesy uwolnienia tych radionuklidów do rzeki są powolne. Wartości stosunku aktywności 234U/238U w wodach zbiornika retencyjnego i przepompowni są zbliżone do jedności i mieszczą się w przedziale od 0,92š0,01 do 0,99š0,08, podczas gdy w wodach Martwej Wisły są wyraźnie wyższe od jedności i wynoszą od 1,03š0,07 do 1,17š0,06. Wartości ilorazu izotopów uranu 234U i 238U w wodach zbiornika retencyjnego są charakterystyczne dla próbek glebowych i skalistych, natomiast wartości obliczone dla wód Martwej Wisły są niższe od tych dla wód słodkich pochodzenia opadowego. Najwyższe stężenie polonu i uranu zmierzono w wodach zbiornika retencyjnego, gdzie wynosiło ono odpowiednio 166š1 mBqźdm-3 oraz 14430š69 mBqźdm-3. Próbki fosfogipsów z terenu Wiślinki są bardziej wzbogacone w izotop polonu 210Po, podczas gdy izotopy 234U i 238U wiążą się z wodami otaczającymi hałdę. Stężenie uranu 238U w próbkach fosfogipsów mieściło się w szerokim zakresie od 48,1š1,0 Bqźkg-1 w próbkach z 1997 roku do 8š0,5 Bqźkg-1 w próbkach z roku 2007, natomiast stężenie polonu było znacząco wyższe 613š13 and 695š9 Bqźkg-1, co związane jest z różną separacją tych nuklidów podczas produkcji kwasu fosforowego, bowiem izotopy uranu dążą do wiązania się z frakcją produkowanego kwasu fosforowego, podczas gdy izotopy polonu 210Po trafiają do frakcji fosfogipsów. Stosunek aktywności 234U/238U w próbkach fosfogipsów był zbliżony do jedności (0,90š0,06 i 1,03š0,03). Dla większości analizowanych roślin zmierzono również bardzo duże zawartości żelaza oraz nieco wyższe stężenia pozostałych metali w stosunku do roślin z innych obszarów Polski, nie narażonych bezpośrednio na zanieczyszczenia metalami ciężkimi. Wiąże się to prawdopodobnie z bezpośrednią emisją z hałdy, jak też pokryciem jej wierzchniej warstwy osadem ściekowym. Duża zawartość żelaza jest natomiast związana z dużą zawartością tego pierwiastka w wodach Żuław Gdańskich.
EN
The aim of the study was to determine the content of the 210Po, 234U and 238U isotopes as well as heavy metals in samples of water, phosphogypsum, crop and meadow plants collected in a close vicinity of the phosphogypsum heap in Wiślinka. The main sources of radionuclides at the Wiślinka site include phosphorite and phosphogypsum - waste from the processes of phosphoric acid production at the Phosphorous Fertilisers Plant in Gdańsk. The data of polonium and uranium radionuclides concentrations in water directly surrounding the waste heap are considerably higher than the values determined in the water of the Martwa Wisła River. High concentration of uranium in the surface water of the retention reservoir and the pumping station is attributed to the washout processes and a vertical diffusion of this nuclide as well as atmospheric precipitation. At the same time a relatively low concentration of uranium and polonium detected in the surface water of the Martwa Wisła River sampled along its main current indicates that the release of these radionuclides to the river is slow. The values of the 234U/238U activity rate in waters of the retention reservoir and the pumping station are close to one and fall in the range of 0,92š0,01 to 0,99š0,08, whereas in the Martwa Wisła water they are significantly above one i.e. in the range of 1,03š0,07 to 1,17š0,06. The values of the uranium 234U and 238U quotient in the water of the retention reservoir are typical for soil and rock samples while the values calculated for the Martwa Wisła water are below the typical values for fresh water of precipitation origin. The highest polonium and radium concentration was measured in the water of the retention reservoir : 166š1 mBqźdm-3 and 14430š69 mBqźdm-3, respectively. The phosphogypsum samples from the Wiślinka site are more enriched with polonium isotope 210Po, whereas isotops 234U and 238U are bound with waters surrounding the waste heap. The concentration of uranium 238U in phosphogypsum samples was in the range of 48,1š1,0 Bqźkg-1 in samples collected in 1997 to 8š0,5 Bqźkg-1 in samples collected in 2007. Polonium concentration was significantly higher i.e. 613š13 and 695š9 Bqźkg-1, due to a different separation of these nuclides in the phosphoric acid production process. Uranium isotopes tend to bind with the fraction of the produced phosphoric acid while the isotopes of polonium 210Po bind with the phosphogypsum fraction. The activity rate of 234U/238U in phosphogypsum samples was close to one (0,90š0,06 and 1,03š0,03). In majority of plant samples, a very high Fe content as well as elevated concentrations of other metals were observed compared to plants originating from other regions of Poland without a direct exposure to heavy metals contamination. This can be attributed to a direct emission from the waste heap as well as its covering with a sewage sludge top layer. High content of iron may result from its high concentration in waters of the Żuławy Gdańskie area.
Spośród analizowanych przedstawicieli flory największe stężenie polonu i uranu zmierzono dla roślin ruderalnych, które pobrano ze szczytu hałdy, jak również próbek wierzby energetycznej (Salix viminalis) ze strefy ochronnej składowiska. Najwyższe stężenia polonu i uranu w korzeniach analizowanych roślin dowodzą, że znaczącą rolę w bioakumulacji tych radionuklidów do wnętrza rośliny odgrywa głównie system korzeniowy. Wysokie stężenia radionuklidów 210Po i 238U określono również dla roślin wilgociolubnych (hydrofitów), jak turzyca pospolita (Carex nigra Reichard), które zasiedlają głównie gleby organiczne, występując często na podmokłych łąkach, torfowiskach niskich, niekiedy przejściowych, zabagnionych brzegach rzek i stawów. Najwyższe stężenia analizowanych radionuklidów charakteryzują rośliny pokryte kutnerem, którego zadaniem jest ochrona rośliny przed zimnem, nadmiernym parowaniem, zbyt silnym nasłonecznieniem czy wysuszającym wiatrem. Kutner silnie rozprasza światło, dlatego części roślin pokryte kutnerem są matowe, często przybierają srebrzyste lub szare zabarwienie. Znaczące ilości polonu i uranu zmierzono również wśród roślin uprawnych, które zebrano do analizy w bliskim sąsiedztwie hałdy, przy czym wyższe stężenia odnotowano dla gatunków dojrzałych, na co wpływ mają warunki glebowe, jak również dłuższy wpływ opadu atmosferycznego. Największe stężenie polonu i uranu wyznaczono dla części zielonych buraka (Beta vulgaris esculenta), najniższe dla liści rzodkiewki (Raphanus radicula). Co ciekawe, oba analizowane gatunki posiadają bulwę hypokotylową, zatem należało spodziewać się, że stężenia analizowanych radionuklidów będą do siebie zbliżone. Zaobserwowana różnica wiąże się prawdopodobnie z turgorem rośliny, czyli stanem jędrności żywej komórki lub tkanki spowodowanym wysyceniem wodą (w momencie pobierania bulwa rzodkiewki była wyschnięta). Wyższe stężenia analizowanych radionuklidów, które zmierzono dla zielonych części roślin, pozwalają wnioskować, że przenoszenie tych nuklidów przez system korzeniowy jest nieznaczne, a główną drogą ich bioakumulacji do wnętrza rośliny jest raczej suchy i mokry opad atmosferyczny, który wraz z drobinami pyłu unosi się nad hałdą w czasie wiatru i opada wraz z deszczem. Wyniki przeprowadzonych badań pozwoliły na sprecyzowanie wniosków o wyraźnym wpływie fosfogipsów na radioaktywne skażenie środowiska wokół hałdy w Wiślince.
EN
In the analyzed flora organisms the highest amounts of polonium and uranium were found in ruderal plants samples as well as willow samples (Salix viminalis) (SRC) from protection zone of phosphogypsum waste heap. The concentrations of 210Po, 234U and 238U in the analyzed plants were higher in root of plants than in green parts of plants. The higher concentrations of 210Po and 238U radionuclides were estimated for hydrophyte (common sedge Carex nigra Reichard), the favourite habitat of which is particularly wet meadow and for plants collected in the vicinity of phosphogypsum waste heap. The highest uranium and polonium concentrations were characterized for plants, which are covered with tomentose. The tomentose may cover total plant or the some its parts (leaves, stem and fruits). Its task is plant protection against the cold, excessive evaporation or too strong insolation and desiccation by wind. The tomentose strongly scatters sunlight, so some parts of plant are matt and turn silver, grey in colour. The comparability polonium and uranium contents were confirmed in bedders, but higher accumulation was determined in ripe species than immature species of vegetables. The higher polonium and uranium concentrations were noticed in green part of plant, the lower in root of plants. Polonium concentration in cultivated plants samples wasn´t species diverse. The maximum radionuclides concentrations were found in green part of red beet (Beta vulgaris esculenta), the minimum in garden radish (Raphanus radicula). That's interesting too, that both species have hypocotyls tubers, but tuber of red beet is large than garden radish. In our opinion these differences may be connected with turgidity, which means state of living cells firmness (determined by the water saturation) because leaves and root of radish garden was withered. The main source of polonium and uranium is dry and wet atmospheric fallout in the immediate vicinity of phosphogypsum waste heap and the transfer via root for distant areas. The diverse structures of analyzed plant roots (storage root system, taproot system, fine root system and structural root system) fundamentally influence the amounts of in-taken polonium and uranium forms. The general conclusion of realized study is higher in fluent of phosphogypsum on radioactive contamination of environmental zone around heap waste in Wiślinka.
4
Dostęp do pełnego tekstu na zewnętrznej witrynie WWW
In this study the activity of uranium isotopes 234U and 238U in Odra river water samples, collected from October 2003 to July 2004, was measured using alpha spectrometry. The uranium concentrations were different in each of the seasons analysed; the lowest values were recorded in summer. In all seasons, uranium concentrations were the highest in Bystrzyca river waters (from 27.81 š 0.29Bq m-3 of 234U and 17.82 š 0.23 Bq m-3 of 238U in spring to 194.76 š 3.43 Bq m-3 of 234U and 134.88 š 2.85 Bq m-3 of 238U in summer). The lowest concentrations were noted in the Mała Panew (from 1.33 š 0.02 Bq m-3 of 234U and 1.06 š 0.02 Bq m-3 of 238U in spring to 3.52 š 0.05 Bq m-3 of 234U and 2.59š 0.04 Bq m-3 of 238U in autumn). The uranium radionuclides 234U and 238U in the water samples were not in radioactive equilibrium. The 234U / 238U activity ratios were the highest in Odra water samples collected at Głogów (1.84 in autumn), and the lowest in water from the Noteć (1.03 in winter and spring). The 234U / 238U activity ratio decreases along the main stream of the Odra, owing to changes in the salinity of the river's waters. Annually, 8.19 tons of uranium (126.29 G Bq of 234U and 100.80 G Bq of 238U) flow into the Szczecin Lagoon with Odra river waters.
5
Dostęp do pełnego tekstu na zewnętrznej witrynie WWW
The paper summarizes the results of plutonium findings in atmospheric fallout samples and marine samples from the southern Baltic Sea during our research in 1986-2007. The activities of 238Pu and 239+240Pu isotopes were measured with an alpha spectrometer. The activities of 241Pu were calculated indirectly by 241Am activity measurements 16-18 years after the Chernobyl accident. The 240Pu/239Pu atomic ratios were measured using accelerator mass spectrometry (AMS). The 241Pu activities indicate that the main impact of the Chernobyl accident was on the plutonium concentration in the components of the Baltic Sea ecosystem examined in this work. The highest 241Pu/239+240Pu activity ratio was found in sea water (140 š 33). The AMS measurements of atmospheric fallout samples collected during 1986 showed a significant increase in the 240Pu/239Pu atomic ratio from 0.29 š 0.04 in March 1986 to 0.47 š 0.02 in April 1986.
The principal sources of polonium and uranium radionuclides the Wiślinka area waste dump are phosphorites and phosphogypsum produced by the Phosphoric Fertilizers Industry of Gdańsk. The values of uranium and polonium concentration in water with immediate surroundings of waste heap are considerably higher than in the waters of the Martwa Wisła river. The activity ratio 234U/238U is approximately about one in the phosphogypsum (0.97±0.06 and 0.99±0.04) and in the water of a retention reservoir and a pumping station (0.92±0.01 and 0.99±0.04), while in the water from the Martwa Wisła river is slightly higher than one (1.00±0.07 and 1.06±0.02). The leaching process of uranium and polonium from the phosphogypsum waste heap is responsible for the maximum uranium concentration (1097±6 μg·dm–3 and 1177±6 μg·dm–3) and the high 210Po concentration (131.4±0.9 mBq·dm–3 and 165.7±1.4 mBq·dm–3) in the retention reservoir. The major source of polonium and uranium in plants are wet and dry atmospheric falls gathering soil and air dust from the phosphogypsum waste dump and root system. The highest uranium and polonium concentrations were found in older part of grasses (yellow oatgrass, meadow foxtail, moneywort), exposed to atmospheric falls for a long time. The maximum concentrations of 210Po were characterized for samples of plant root collected at the retention reservoir (150.50±4.97 and 108.55±3.95 Bq·kg–1 dry mass). Polonium and uranium concentrations in water samples of the Martwa Wisła river are relatively low in comparison with the value in the retention reservoir and pumping station near the phosphogypsum waste heap. This suggests that the radionuclides could be leached from the dumping site to the surrounding environment.
7
Dostęp do pełnego tekstu na zewnętrznej witrynie WWW
In this study the activity of polonium 2lPo in the Odra River water samples, collected from October 2003 to July 2004 has been was determined using alfa spectrometry. In autumn the highest concentration of 21Po was found in the Odra River water at Gozdowice (1.64 š 0.08 Bq nr) and in the Nysa Łużycka River (5.21 š 0.19 Bq m3). In contrary, the lowest concentrations were determined in water from the Barycz and the Bystrzyca Rivers (1.09 š 0.07 and 1.09 š 0.06 Bq m3, respectively). During winter season, in turn, the highest concentration of 2 "'Po was observed in the Odra River water collected at Chałupki (3.64 š 0.03 Bq m3) and Slubice (3.62 š 0.03 Bq m<-3), and the lowest in the Noteć River (1.00 š 0.06 Bq dm3). In spring the highest concentration was in the Odra at Slubice (3.32 š 0.04 Bq dm3) and in the Nysa Kłodzka River (4.04 š 0.03 Bq m3), and the lowest in the Barycz River (1.10 š 0.05 Bq m3) and the Odra at Głogów (1.04 š 0.06 Bq m3). In summer the highest 210.Po concentration was observed in Odra River at Widuchowa (1.79 š 0.04 Bq m3) and in the Nysa Kłodzka River (2.00 š 0.05 Bq m 3), and the lowest in the Odra at Gozdowice (1.10 š 0.05 Bq m3) and in the Barycz River (0.60 š 0.09 Bq m3). The highest quantity of polonium 210. Po was transported to the Baltic Sea in spring, and the lowest in winter. It was calculated that the southern Baltic Sea, especially the Pomeranian Bay with the Szczecin Lagoon, receives 14.76 GBq2l°. Po annually. Among the Odra tributaries the highest surface runoff of 2l°Po was observed in autumn (up to 88 kBq km 2quarter1 for the Nysa Łużycka drainage area), and the lowest in summer (1 kBq km2quarter1 for the Barycz drainage area).
PL
Stosując spektrometrię promieniowania alfa zmierzono aktywność oraz obliczono stężenie 210.Po w próbkach wody rzecznej pobranej z dorzecza Odry od października 2003 do lipca 2004. W okresie jesiennym największe stężenie 210Po stwierdzono w wodzie odrzanej pochodzącej z Gozdowic (l .64 š 0.08 Bq m -3) oraz w wodzie z Nysy Łużyckiej (5.21 š 0.19 Bq m-3)- najmniejsze w wodzie Baryczy i Bystrzycy (l .09 š 0.03 i l .09 š 0.14 Bq m-3). 7, kolei w okresie zimowym największe stężenie 210Po stwierdzono w wodzie odrzanej pobranej w Chałupkach (3.64 š 0.03 Bq m-3) i Słubicach (3.62 š 0.03 Bq m-3), najmniejsze zaś w wodzie pochodzącej z Noteci (l .00 š 0.06 Bq m3) W okresie wiosennym największe stężenie 210Po stwierdzono w wodzie odrzanej ze Ślubie (3.32 š 0.04 Bq m-3) oraz Nysy Kłodzkiej (4.04 š 0,03 Bq m3), najmniejsze natomiast z Baryczy (l. 10 š 0.05 Bq m-3) oraz w Głogowie (l .04 š 0.06 Bq m-3). W okresie letnim największe stężenie 210. Po zaobserwowano wodzie z Widuchowej (l .79 š 0.04 Bq rrr3) oraz wodach z Nysy Kłodzkiej (2.00 š 0.05Bq m-3), najmniejsze zaś w wodzie odrzanej z Gozdowic (1,10 š 0,05 Bq m3) a także w wodach rzecznych Baryczy (0.60 š 0.09 Bq m-3). W ciągu roku wodami Odry poprzez Zalew Szczeciński wpływa do Morza Bałtyckiego 14.76 GBq 210Po. Spośród dopływów Odry największe spływy powierzchniowe polonu 210Po zaobserwowano w okresie jesiennym (do 88 kBqkm-2 kwartał"1 dla zlewni Nysy Łużyckiej), najmniejsze natomiast w letnim (l kBq km-2 kwartał-1 dla zlewni Baryczy).
The paper presents the results of determination of natural [polonium (210Po), uranium (234U, 235U, 238U)] and artificial radionuclides [iron (55Fe), nickel (63Ni), and plutonium (238Pu, 239+240Pu, 241Pu)] in Poland and the southern Baltic Sea ecosystem as well as the recognition of their accumulation process in the trophic chain. All presented results is a summary of long lasting studies realized by the present authors. Results of this study indicated that the principal sources of 55Fe and 63Ni in the Baltic Sea environment is the release from Swedish nuclear power plants. Investigation on the polonium 210Po and plutonium 238Pu, 239+240Pu and 241Pu concentration in Baltic and land biota revealed that these radionuclides are strongly accumulated by some species. Moreover, it was found that fish, mushrooms, cigarettes constitutes important sources of 210Po for people. The Baltic Sea algae, benthic animals and fish concentrate uranium only to a small degree. In Baltic sediments, the concentration of uranium increases with core depth and it is connected with the diffusion of 234U, 235U and 238U from sediments. The values of 234U/238U activity ratio in the sediments indicated that the reduction process of U(VI) to U(IV) and the removing of autogenic uranium from seawater to sediments in the Gdańsk Deep constitutes a small part only.
In the paper there are presented the results of plutonium 238Pu, 239+240Pu and 241Pu determination in different samples of the Baltic Sea environment. 238Pu and 239+240Pu isotopes were measured in alpha spectrometer and 241Pu results were calculated indirectly by activity measurements of 241Am isotope increase from b-emitting 241Pu in 16-18 years after Chernobyl accident. The results indicate that the Baltic organisms accumulate plutonium from environment and the bioconcentration factors (BCF) range from 100 for fish to 27,000 for priapulida (benthic organisms) and only 0.1% of total plutonium is deposited in living organisms. Almost whole plutonium is deposited in Baltic sediments (about 99%). The results of 241Pu determination indicate that after Chernobyl accident indicate on its high concentration in analyzed components of the Baltic Sea ecosystem and the highest value of the activity ratios 241Pu/239+240Pu were found in seawater (140).
The radioanalytical procedures for the determination of neutron activation isotopes (55) Fe and (63)Ni in environmental samples (water, sediment, soil and biological material) are described. The procedures are based on the coprecipitation of (55)Fe with iron hydroxide in natural and reactor water, ashing and mineralization of sediments, soil and biota samples, and the sequential separation and purification of the iron and nickel on anion exchange resin. The separated elements are electroplated onto copper discs and activity of (55)Fe and (63)Ni is measured by beta spectrometry using anti-coincidence Geiger-Miiller gas flow counter.
PL
Opisano radioanalityczne procedury oznaczania produktów aktywacji neutronowej (55)Fe i (63)Ni) w próbkach środowiskowych (wody naturalne i reaktorowe, osady denne, gleby i materiał biologiczny). Procedury te polegają na współstrącaniu (55)Fe z wodorotlenkiem żelaza w próbkach wód naturalnych, spopieleniu i mineralizacji próbek osadów dennych, gleby i materiału biologicznego oraz izolowaniu i oczyszczaniu frakcji żelaza i niklu za pomocą żywic jonowymiennych. Wyodrębnione pierwiastki są elektrolizowane na płytkach miedzi, a następnie aktywność (55)Fe i (63)Ni jest oznaczana za pomocą spektrometru beta wyposażonego w niskotłowy licznik Geigera-Mullera.