Wyniki wyszukiwania - BazTech

Ograniczanie wyników

Znaleziono wyników: 2

Liczba wyników na stronie

Wyniki wyszukiwania

Wyszukiwano:
w słowach kluczowych: materiał mikro-mezoporowaty

Sortuj według:

Ogranicz wyniki do:

Catalytic decomposition of N2O using a new generation of functionalized microporous and mesoporous inorganic materials

Rutkowska M.

Wiadomości Chemiczne

2015

[Z] 69, 3-4

297--315

In the framework of the presented doctoral thesis, different groups of a new generation of functionalized microporous and mesoporous inorganic materials were prepared. The studies included synthesis and post synthesis modification of: mesoporous silica (SBA-15) modified with metals by MDD method, hydrotalcite‑ -like materials, nanostructured Co-Ce-O systems, hierarchical materials originated from mesoporous silicas and Beta zeolite nanoparticles, mesoporous Beta zeolite obtained using mesotemplate-free method, ZSM-5 and Y zeolites calcined at different temperatures. Physicochemical properties of the obtained materials were studied by various techniques such as: low-temperature N2 sorption, X-ray diffraction, TG and ICP analyzes, EPR, IR-DRIFT and UV-vis-DR spectroscopies, SEM and TEM images, X-ray photoelectron spectroscopy, NH3-TPD and H2-TPR. The obtained samples were tested as catalysts in low-temperature (250–500°C) N2O decomposition. Nitrous oxide is one of the greenhouse gases with a very long lifetime in the atmosphere (about 150 years) and high Global Warming Potential (about 310 times of GWP of CO2). Nitric acid plants are the main source of N2O emission among chemical industry and the commercial technology for reduction of this emission, fulfilling all industrial needs, is still not available. Thus, extensive studies in this area are necessary to reduce the harmful impact of N2O on the environment. All the tested catalysts were active in N2O decomposition, however the best results were achieved over nanostructured Co-Ce-X systems obtained using reverse microemulsion method and SBA-15 modified with Rh and Cu, Fe, Ti or Al by MDD method. Over the Co-Ce-X samples 100% of N2O conversion was obtained at about 400°C, while for Rh modified SBA-15 at about 450°C. It was found that Co3O4 spinel (redox centers) is responsible for high activity of Co-Ce-X systems. However, activity of this catalyst was enhanced by the presence of ceria increasing the oxygen mobility on the catalyst surface.

W ramach niniejszej rozprawy doktorskiej wykonano syntezę i modyfikację nowoczesnych, funkcjonalizowanych mikro- i mezoporowatych materiałów nieorganicznych. Badaniami objęto takie materiały jak: mezoporowata krzemionka (SBA-15) modyfikowana metalami przy użyciu metody MDD, materiały tlenkowe uzyskane na bazie hydrotakitu, nanometryczne układy tlenkowe Co-Ce-O, materiały o hierarchicznej strukturze porowatej otrzymane w wyniku impregnacji mezoporowatych krzemionek (typu SBA-15 i MCF) nanoziarnami zeolitu Beta, mezoporowaty zeolit Beta otrzymany metodą bez użycia szablonu mezoporów oraz zeolity ZSM-5 i Y kalcynowane w różnych temperaturach. Właściwości fizyko-chemiczne otrzymanych materiałów określono za pomocą takich technik jak: niskotemperaturowa sorpcja N2, dyfrakcja promieniowania rentgenowskiego, analizy TG i ICP, spektroskopie EPR, IR-DRIFT i UV-vis-DR, mikroskopia SEM i TEM, spektroskopia fotoelektronów wzbudzonych rentgenowsko (XPS) oraz techniki temperaturowo-programowane (NH3-TPD i H2-TPR). Otrzymane materiały zostały przebadane w roli katalizatorów niskotemperaturowego (250–500°C) rozkładu N2O. Podtlenek azotu jest jednym z gazów cieplarnianych o długim czasie życia w atmosferze (ok. 150 lat) i wysokim współczynniku GWP (ok. 310 razy większy od GWP dla CO2). Fabryki produkujące kwas azotowy( V) stanowią największe źródło emisji N2O spośród przemysłu chemicznego, a komercyjne technologie zmniejszające emisję tego szkodliwego tlenku do atmosfery nie są dostępne. Wszystkie przebadane katalizatory były aktywne w procesie rozkładu N2O, aczkolwiek największą aktywnością odznaczały się dwie grupy materiałów: nanometryczne układy Co-Ce-X otrzymane metodą odwróconej mikroemulsji oraz SBA-15 modyfikowany Rh i Cu, Fe, Ti albo Al metodą MDD. 100% konwersji N2O w obecności katalizatora Co-Ce-X osiągnięto w temperaturze ok. 400°C, a przy użyciu mezoporowatej krzemionki modyfikowanej Rh w temperaturze ok 450°C. Stwierdzono, że za wysoką aktywność próbek z serii Co-Ce-X odpowiedzialny jest spinel Co3O4 (centrum redox). Aczkolwiek jego aktywność została wzmocniona obecnością ceru zwiększającego mobilność tlenu na powierzchni katalizatora.

N2O decomposition using modern micro-mesoporous materials with zeolitic properties

Rutkowska M., Chmielarz L., Macina D., Dudek B.

Archiwum Gospodarki Odpadami i Ochrony Środowiska

2013

Vol. 15, nr 3

89--96

In the presented studies two modern approaches of synthesis of hierarchical micro-mesoporous materials with zeolitic properties are shown. In the first synthesis the protozeolitic particles were aggregated (under specified conditions) with simultaneous creation of mesopores between the zeolite seeds. In the second synthesis the zeolite nanoseeds were impregnated on the surface of mesoporous, amorphous SBA-15 material. Both used synthesis routs resulted in formation of combined micro-mesoporous materials with zeolitic properties, what was proven by nitrogen sorption, XRD, TGA and IRDRIFT measurements. The combination of zeolitic properties with mesopores (preferable diffusion rate) increased the accessibility of ion-exchange positions allowing the introduction of iron species nearly exclusively in the form of isolated cations. The prepared micro-mesoporous materials were tested as catalysts in low-temperature N2O decomposition in the presence of oxygen.

Rozkład N2O przy użyciu nowoczesnych mikro-mezoporowatych materiałów o właściwościach zeolitów W niniejszej pracy przedstawiono syntezę hierarchicznych materiałów mikro-mezoporowatych o właściwościach zeolitu, przy użyciu dwóch nowoczesnych metod. W pierwszej z nich protozeolityczne nanozarodki ulegały agregacji w odpowiednich warunkach z utworzeniem mezoporowatych przestrzeni. Druga metoda syntezy polegała na impregnacji mezoporowatego materiału SBA-15 nanoziarnami zeolitu. W przypadku obu zastosowanych metod otrzymano materiały mikro-mezoporowate o właściwościach zeolitu, co zostało potwierdzone za pomocą takich metod jak niskotemperaturowa sorpcja azotu, XRD, TGA, oraz spektroskopia IR-DRIFT. Połączenie zalet mikroporowatych zeolitów z amorficznymi materiałami mezoporowatymi zwiększyło dostępność pozycji jonowymiennych w otrzymanych materiałach. Dzięki czemu do materiałów mikro-mezoporowatych wprowadzono żelazo praktycznie wyłącznie w formie oktaedrycznie skoordynowanych kationów Fe3+. Otrzymane materiały hierarchiczne zostały przebadane w roli katalizatorów niskotemperaturowego rozkładu N2O w obecności tlenu.