Nano-design of Zeolites Biomass Wastes Valorization: Dehydration of Lactic Acid into Acrylic Acid

• Autorzy: Kurzydym Izabela , Czekaj Izabela

Identyfikatory

DOI

10.29227/IM-2019-01-32

• Języki publikacji: EN

Abstrakty

EN

The valorization of waste from biomass currently arouses great interest. In the present study we concentrate on the design of innovative BEA zeolite catalysts with applied metal nanoparticles - copper, vanadium and manganese for the dehydration of lactic acid to acrylic acid. The ab initio method based on density functional theory (DFT) was used to calculate the electron structure of the analyzed molecules. The non-local generalized gradient corrected functionals GGA-RPBE was used to in order to account for electron exchange and correlation. The cluster model was represented by a hierarchical zeolite M2Al2Si12O40H22 (M = Cu, V, Mn). The stabilization of the M-Ob-M dimer complex in the hierarchical structure of BEA, mechanism of adsorption of lactic acid on BEA zeolite with applied metal dimers and formation of acrylic acid on these zeolites were investigated. The examined metals form stable dimers interconnected by a bridge oxygen (Ob). Adsorption of lactic acid takes place in the vicinity of a dimer of M-Ob-M. The dehydration of lactic acid to acrylic acid in all cases consists in the separation of the hydroxyl group and creating a connection with a metal center of dimer and disconnection of a single hydrogen atom from the methyl group and its interaction with bridge oxygen of dimer.

PL

Waloryzacja odpadów z biomasy cieszy się obecnie dużym zainteresowaniem. W niniejszych badaniach koncentrujemy się na projektowaniu innowacyjnych katalizatorów zeolitowych BEA z nanocząstkami metali - miedzi, wanadu i manganu w celu odwodnienia kwasu mlekowego do kwasu akrylowego. Metoda ab initio oparta na teorii funkcjonalności gęstości (DFT) została wykorzystana, przy użyciu nielokalnego funkcjonału korelacyjno-wymiennego GGA-RPBE, do obliczenia struktury elektronowej analizowanych cząsteczek. Hierarchiczny zeolite BEA był reprezentowany przez model klasterowy M2Al2Si12O40H22 (M = Cu, V, Mn). Badano stabilizację dimeru M-Ob-M w hierarchicznej strukturze BEA, mechanizm adsorpcji kwasu mlekowego na zeolicie BEA z zastosowanymi dimerami metali i tworzenie kwasu akrylowego na tych zeolitach. Badane metale tworzą stabilne dimery połączone wzajemnie tlenem mostkowym (Ob). Adsorpcja kwasu mlekowego odbywa się w pobliżu dimeru M-Ob-M. Odwodnienie kwasu mlekowego do kwasu akrylowego we wszystkich przypadkach polega na oddzieleniu grupy hydroksylowej i utworzeniu połączenia z jednym z metali dimeru i odłączeniem pojedynczego atomu wodoru od grupy metylowej kwasu mlekowego i jego oddziaływaniem z tlenem mostkowym dimeru.

Słowa kluczowe

EN

DFT methods; metalic nanoparticles; lactic acid dehydration; acrylic acid

PL

metoda DFT; nanocząstki metaliczne; odwodnienie kwasu mlekowego; kwas akrylowy

• Wydawca: Polskie Towarzystwo Przeróbki Kopalin
• Czasopismo: Inżynieria Mineralna
• Rocznik: 2019
• Tom: R. 21, nr 1
• Strony: 169--172
• Opis fizyczny: Bibliogr. 14 poz., zdj.

Twórcy

autor

Kurzydym Izabela

autor

Czekaj Izabela

• Cracow University of Technology, Faculty of Chemical Technology, Warszawska 24, 31-155 Cracow, Poland

Bibliografia

• 1. CORMA, Avelino et al., Chemical routes for the transformation of biomass into chemicals, Chemical Reviews, 107 (6), 2007, p. 2411-2502, ISSN: 0009-2665.
• 2. CZEKAJ, Izabela et al., Theoretical studies of HNCO adsorption at stabilized iron complexes in the ZSM-5 framework, Microporous and Mesoporous Materials, 169, 2013, p. 97-102, ISSN: 1387-1811.
• 3. GODBOUT, Nathalie, Optimization of Gaussian-type basis sets for local spin density functional calculations. Part I. Boron through neon, optimization technique and validation, Canadian Journal of Chemistry, 70 (2), 1992, p. 560- 571, ISSN: 0008-4042.
• 4. HAMMER, Bjork, Improved adsorption energetics within density-functional theory using revised Perdew-Burke-Ernzerhof functionals, Physical Review B, 59 (11), 1999, p. 7413-7421, ISSN: 1098-0121.
• 5. LABANOWSKI, Jan , ANDZELM, Jan, Density Functional Methods in Chemistry, Springer, New York, 1991, ISBN- 13: 978-1461278092.
• 6. LIN, Manhua Mandy, Selective oxidation of propane to acrylic acid with molecular oxygen, Applied Catalysis A: General, 207 (1-2), 2001, p. 1-16, ISSN: 0926-860X.
• 7. MAYER, I., Charge, bond order and valence in the AB initio SCF theory, Chemical Physics Letters, 97 (3), 1983, p. 270-274, ISSN: 0009-2614.
• 8. MAYER, I., Bond orders and valences: Role of d-orbitals for hypervalent sulphur, Journal of Molecular Structure: THEOCHEM, 149 (1-2), 1987, p. 81-89, ISSN: 0166-1280.
• 9. MULLIKEN, Robert Sanderson, Electronic Population Analysis on LCAO‐MO Molecular Wave Functions, The Journal of Chemical Physics, 23, 1955, 1833, 1841, 2388, 2343, ISSN: 0021-9606.
• 10. PARDEW, John P., Generalized Gradient Approximation Made Simple, Physical Review Letters, 77 (18), 1996, p. 3865-3868, ISSN: 0031-9007.
• 11. PASCALA, S., Stabilization Wedges: Solving the Climate Problem for the Next 50 Years with Current Technologies, Science, 305 (5686), 2004, p. 968-972.
• 12. RINALDI, Roberto and SCHÜTH, Ferdi, Design of solid catalysts for the conversion of biomass, Energy and Evironmental Science, 2, 2009, p. 610-626, ISSN: 1754-5692.
• 13. STÖCKER, M., Biofuels and biomass-to-liquid fuels in the biorefinery: catalytic conversion of lignocellulosic biomass using porous materials, Angewandte Chemie International Edition, 47 (48), 2008, p. 9200-9211, ISSN: 1433-7851.
• 14. XU, Xiaobo et al, Advances in the Research and Development of Acrylic Acid Production from Biomass, Chinese Journal of Chemical Engineering, 14 (4), 2006, p. 419-427, ISSN: 1004-9541.

Uwagi

Opracowanie rekordu w ramach umowy 509/P-DUN/2018 ze środków MNiSW przeznaczonych na działalność upowszechniającą naukę (2019).