Modelowanie adsorpcji związków biologicznie czynnych na materiałach węglowych

• Autorzy: Gauden P. A. , Terzyk A. P. , Furmaniak S. , Wiśniewski M. , Bielicka A. , Werengowska-Ciećwierz K , Zieliński W. , Kruszka B. , Bieniek A.

Warianty tytułu

EN

Modelling of Adsorption of Biologically Active Compounds on Carbonaceous Materials

• Języki publikacji: PL

Abstrakty

PL

Omówiono wpływ porowatości oraz chemicznej natury powierzchni węgla aktywnego na adsorpcję trzech związków organicznych (benzenu, fenolu oraz paracetamolu) z rozcieńczonych roztworów wodnych w oparciu o obliczenia dynamiki molekularnej (pakiet GROMACS). Wykorzystano model porów szczelinopodobnych oraz model tzw. „miękkiego” węgla aktywnego. Charakteryzują się one stopniową zmianą struktury mikroporowatej. Ponadto w strukturę materiałów węglowych wbudowano różną ilość grup funkcyjnych. Wyniki otrzymanych symulacji komputerowych wykazują jakościową zgodność z pomiarami eksperymentalnymi. I tak na przykład zaobserwowano spadek adsorpcji dla paracetamolu w porównaniu z adsorpcją benzenu. Ponadto wyniki obliczeń komputerowych wskazują, że na proces adsorpcji związków organicznych mają wpływ zarówno porowatość, jak i chemiczna natura materiału węglowego (zawartość tlenu). Ten drugi z czynników decyduje o mechanizmie blokowania porów i związany jest ze zwiększeniem gęstości wody w pobliżu grup chemicznych (tworzenie klastrów). Efekt blokowania porów zależy także od rozmiaru porów i przestaje odgrywać rolę dla porów o szerokościach większych niż 0,68 nm. W konsekwencji cząsteczki adsorbowanych związków organicznych nie mogą wnikać w głąb struktury materiału węglowego, ale adsorbują się na powierzchni zewnętrznej porów w pobliżu ich wejść.

EN

MD simulation studies (GROMACS package) showing the influence of porosity and carbon surface oxidation on adsorption of three organic compounds (i.e. benzene, phenol, and paracetamol) from aqueous solutions on carbons were reported. Based on a model of slit-like pores and “soft” activated carbons different adsorbents with gradually changed microporosity were created. Next, different amount of surface oxygen groups was introduced. We observe quantitative agreement between simulation and experiment, i.e. the decrease in adsorption from benzene down to paracetamol. Simulation results clearly demonstrate that the balance between porosity and carbon surface chemical composition in organics adsorption on carbons, and the pore blocking determine adsorption properties of carbons. Pore blocking effect decreases with diameter of slits and practically vanishes for widths larger than c.a. 0.68 nm. Moreover, adsorbed molecules occupy the external surface of the slit pores (the entrances) in the case of oxidized adsorbents.

Słowa kluczowe

PL

benzen; fenol; paracetamol; adsorpcja z fazy ciekłej; materiały węglowe; kinetyka; dynamika molekularna

EN

benzene; phenol; paracetamol; adsorption from solution; carbonaceous materials; kinetics; molecular dynamics simulation

• Wydawca: Wydawnictwo Politechniki Częstochowskiej
• Czasopismo: Inżynieria i Ochrona Środowiska
• Rocznik: 2013
• Tom: T. 16, nr 2
• Strony: 225--234
• Opis fizyczny: Bibliogr. 17 poz.

Twórcy

autor

Gauden P. A.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Terzyk A. P.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Furmaniak S.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Wiśniewski M.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Bielicka A.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Werengowska-Ciećwierz K

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Zieliński W.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Kruszka B.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

autor

Bieniek A.

• Uniwersytet Mikołaja Kopernika w Toruniu, Wydział Chemii Zespół Fizykochemii Materiałów Węglowych, ul. Gagarina 7, 87-100 Toruń

Bibliografia

• [1] Radovic L.R., Moreno-Castilla C., Rivera-Utrilla J., Carbon materials as adsorbents in aqueous solution, Chem. Phys. Carbon 2001, 27, 227-405.
• [2] Moreno-Castilla C., Adsorption of organic molecules from aqueous solutions on carbon materials, Carbon 2004, 42, 83-94.
• [3] Terzyk A.P., Rychlicki G., Biniak S., Łukaszewicz J.P., New correlations between the composition of the surface layer of carbon and its physicochemical properties exposed while paracetamol is adsorbed at different temperatures and pH, J. Coll. Interf. Sci. 2003, 257, 13-30.
• [4] Terzyk A.P., Molecular properties and intermolecular forces-factors balancing the effect of carbon surface chemistry in adsorption of organics from dilute aqueous solutions, J. Coll. Interf. Sci. 2004, 275, 9-29.
• [5] Coughlin R., Ezra F.S., Role of surface acidity in the adsorption of organic pollutants on the surface of carbon, Environ. Sci. Technol. 1968, 2, 291-297.
• [6] Mattson J.S., Mark H.B., Malbin M.D., Weber W.J., Crittenden J.C., Surface chemistry of active carbon: specific adsorption of phenols, J. Coll. Interf. Sci. 1969, 31, 116-130.
• [7] Parfitt G.D., Rochester C.H., Adsorption from Solution at the Solid/Liquid Interface, Academic Press, London 1983.
• [8] Hill T.L., Statistical mechanics of multimolecular adsorption. IV. The statistical analog of the BET constant a1b2/b1a2. Hindered rotation of a symmetrical diatomic molecule near a surface, J. Chem. Phys. 1948, 16, 181-189.
• [9] Garcia-Araya J.F., Beltran F.J., Alvares P., Masa F.J., Activated carbon adsorption of some phenolic compounds present in agroindustrial wastewater, Adsorption 2003, 9, 107-115.
• [10] Terzyk A.P., Gauden P.A., Furmaniak S., Wesołowski R.P., Harris P.J.F., Molecular dynamics simulation insight into the mechanism of phenol adsorption at low coverages from aqueous solutions on microporous carbons, Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 812-817.
• [11] Terzyk A.P., Gauden P.A., Zieliński W., Furmaniak S., Wesołowski R.P., Klimek K.K., First molecular dynamics simulation insight into the mechanism of organics adsorption from aqueous solutions on microporous carbons, Chem. Phys. Lett. 2011, 515, 102-108.
• [12] Terzyk A.P., Gauden P.A., Furmaniak S., Wesołowski R.P., Harris P.J.F., Kowalczyk P., Adsorption from aqueous solutions on opened carbon nanotubes - organic compounds speed up delivery of water from inside, Phys. Chem. Chem. Phys. 2009, 11, 9341-9345.
• [13] Terzyk A.P., Furmaniak S., Gauden P.A., Harris P.J.F., Kowalczyk P., Virtual porous carbons, [w:] ed. J.M.D. Tascón, Novel Carbon Adsorbents, Elsevier, Amsterdam 2012, 61-104.
• [14] Gauden P.A., Terzyk A.P., Furmaniak S., Włoch J., Kowalczyk P., Zieliński W., MD simulation of organics adsorption from aqueous solution in carbon slit-like pores. Foundations of the pore blocking effect (w druku).
• [15] Bhattacharya S., Gubbins K.E., Fast method for computing pore size distributions of model materials, Langmuir 2006, 22, 7726-7731.
• [16] Terzyk A.P., Gauden P.A., Furmaniak S., Wesołowski R.P., Kowalczyk P., Activated carbon immersed in water - the origin of linear correlation between enthalpy of immersion and oxygen content studied by molecular dynamics simulation, Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 10701- 10713.
• [17] Humphrey W., Dalke A., Schulten K., VMD - Visual Molecular Dynamics, J. Mol. Graphics 1996, 14, 33-38.