Krystalizacja zeolitu ts-1 w szkielecie hierarchicznych monolitów tytanowo-krzemionkowych

• Autorzy: Ciemięga Agnieszka , Maresz Katarzyna , Malinowski Janusz , Jarzębski Andrzej , Mrowiec-Białoń Julita

Warianty tytułu

EN

Crystallization of ts-1 zeolite in skeleton of titania-silica hierarchical monoliths

• Języki publikacji: PL

Abstrakty

PL

Przeprowadzono badania nad otrzymaniem porowatych, monolitycznych materiałów zbudowanych z szkieletu zawierającego zeolit TS-1. Materiały wytwarzano w procesie krystalizacji amorficznej fazy TiO2-SiO2 monolitów o hierarchicznej mikro- i makro-strukturze porów. Krystalizację prowadzono w roztworze wodorotlenku tetrapropyloamoniowego w temperaturze 175oC. Stwierdzono silny wpływ stężenia zasady organicznej oraz czasu krystalizacji na postać makroskopową otrzymanych materiałów oraz stopień krystalizacji amorficznego szkieletu.

EN

The paper shows the results of preliminary research on transformation of an amorphous phase of titania-silica skeleton of porous monolithic materials into crystalline structure of the TS-1 zeolite. The materials subject to transformation were characterized by hierarchical micro- and macro-pore structure and high dispersion of titanium atoms in the silica skeleton. The concentration of Ti in all materials was 2 wt.%. The crystallization process was carried out in aqueous solution of tetrapropylammonium hydroxide (TPAOH) at 175 oC in autoclave. The impact of TPAOH and silica concentration and crystallization time on the final crystal structure of the materials was investigated. Low temperature adsorption of nitrogen, scanning electron microscopy (SEM) and diffraction of X-ray were employed to study properties of the materials. The original form of the cylindrical monoliths has only been partially preserved when low concentration of TPAOH (8 wt.%) and short time of crystallization (24 h) were used. Under higher concentration (16 wt.%) and for longer time (60 h) fine cylindrical microcrystals were obtained, and presence of TS-1 zeolite was confirmed by XRD analysis. The monolithic materials contained two phases, i.e. the crystalline structure characteristic for TS-1 zeolite and an amorphous one. SEM images showed quite well-developed spherical microcrystals with diameter ca. 5.8 nm in the skeleton and well-preserved macroporous structure. The changes in structural parameters of transformed materials were observed. The size of micropores present in silica skeleton of the pristine material decreased from 1.5 nm to 0.94 nm. A reduction of the specific surface area (SBET) was also detected.

Słowa kluczowe

PL

zeolit TS-1; krystalizacja amorficznych tytanosilikatów; hierarchiczna struktura

EN

Zeolite TS-1; crystallization of amorphous titania-silica; hierarchical monoliths

• Wydawca: Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk
• Czasopismo: Prace Naukowe Instytutu Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk
• Rocznik: 2023
• Tom: Nr 27
• Strony: 73--85
• Opis fizyczny: Bibliogr. 11 poz., rys., wykr.

Twórcy

autor

Ciemięga Agnieszka

• Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk, ul. Bałtycka 5, 44-100 Gliwice

autor

Maresz Katarzyna

• Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk, ul. Bałtycka 5, 44-100 Gliwice

autor

Malinowski Janusz

• Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk, ul. Bałtycka 5, 44-100 Gliwice

autor

Jarzębski Andrzej

• Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk, ul. Bałtycka 5, 44-100 Gliwice

autor

Mrowiec-Białoń Julita

• Instytut Inżynierii Chemicznej Polskiej Akademii Nauk, ul. Bałtycka 5, 44-100 Gliwice

Bibliografia

• [1] M. Taramasso, G. Perego, B. Notari, US Patent 4 410 501, (1983).
• [2] F. Buonomo, G. Bellussi, B. Notari, US Patent 4 578 161 (1986).
• [3] R. A. Sheldon, J. Dakka, Heterogeneous catalytic oxidations in the manufacture of fine chemicals, Catal. Today, 19 (1994), 215-245. DOI: 10.1016/0920-5861(94)80186-X.
• [4] A.Corma, State of the art and future of zeolites as catalysts, 216 (2003), 298-312. DOI: 10.1016/S0021-9517(02)00132-X.
• [5] G. Bellussi, R. Millini, Background and recent advances in Ti-containing zeolite materials, Struct. Bond 178 (2018), 1-52. DOI: 10.1007/430_2017_15.
• [6] J. Perez-Ramirz, C. H. Christensen, K. Egeblad, C.H. Christensen, J.C. Chem. Soc. Rev. 37 (208), 2530-2542 DOI: 10.1039/B809030K.
• [7] R. Chal, C. Gerardin, M. Bulut, S. van Donk, Overview and Industrial Assessment of Synthesis Strategies towards Zeolites with Mesopores, ChemCatChem. 3 (2011), 67-81. DOI: 10.1002/cctc.201000158.
• [8] G. Bellussi, A. Carati, C. Rizzo, R. Millini, New trends in the synthesis of crystalline microporous materials. Cat. Sci. Technol. 3 (2013) 833-857. DOI: 10.1039/C2CY20510F.
• [9] J. Garcia-Martinez, K. Li (eds) Mesoporous zeolites, Wiley-VCH, Weinheim 2015.
• [10] A. Koreniuk. K. Maresz, K. Odrozek, J. Mrowiec-Białoń, Titania –silica monolithic multichannel microreactors. Proof of concept and fabrication/structure/catalytic properties in the oxidation of 2,3,6-trimethylphenol, Microporous Mesoporous Mater. 229 (2016) 98-105. DOI: 10.1016/j.micromeso.2016.04.029.
• [11] G. Perego, R. Millini, G. Bellussi, Synthesis and characterization of molecular sieves containing transition metals in the framework in molecular sieves, Vol. 1, Springer-Verlag, Berlin Heidelberg 1998.

Uwagi

Opracowanie rekordu ze środków MNiSW, umowa nr POPUL/SP/0154/2024/02 w ramach programu "Społeczna odpowiedzialność nauki II" - moduł: Popularyzacja nauki (2025).