Tytuł artykułu
Autorzy
Identyfikatory
Warianty tytułu
The role of the nitrous oxide in modelling of the NO emission from combustion processes of gaseous fuels in hightemperature furnaces
Języki publikacji
Abstrakty
Przedmiotem pracy były badania mechanizmów powstawania tlenków azotu w płomieniach paliw gazowych, ze szczególnym uwzględnieniem możliwości modelowania emisji tych zanieczyszczeń z wysokotemperaturowych pieców grzewczych, stosowanych w przemyśle metalurgicznym. Na tle krytycznej analizy istniejących rozwiązań przedstawiono wyniki badań modelowych i eksperymentalnych. Szczególnie dużo uwagi poświęcono procesom kształtowania się stężeń N2O w płomieniach ze względu na znaczenie tego tlenku dla syntezy NO w reakcjach według rozszerzonego mechanizmu termicznego. Wykonano badania eksperymentalne rozkładu N2O w mieszaninach modelowych H/N/O oraz w środowisku charakterystycznym dla spalania węglowodorów. Eksperymenty przeprowadzono w ogrzewanych reaktorach przepływowych, w zakresie temperatury 1100-1600K. Wyznaczono parametry kinetyczne reakcji N2O + M<=>N2 + O + M dla M = Ar oraz wartości współczynników wzmocnienia względem argonu dla M = H2O i M = CO2. Przeprowadzono testy numeryczne, pozwalające określić efekty uwzględnienia rozszerzonego mechanizmu termicznego w modelowaniu tworzenia się NO w płomieniach paliw gazowych. Obliczenia wykonano na podstawie modelu kinetycznego płomienia oraz jego wariantów dla reaktorów z idealnym mieszaniem reagentów i przepływem jednowymiarowym. Opracowano odpowiednie programy komputerowe. Wykazano, że rozszerzony mechanizm termiczny, w połączeniu z reakcją N2O + H => NO + NH, pozwala opisać mierzone szybkości tworzenia się NO w ubogich w paliwo płomieniach metanu, jednocześnie zawodzi w przypadku [gamma] < 1. Zasugerowano zatem możliwość tworzenia się HCN i NO za pośrednictwem N2O w reakcjach tego tlenku z rodnikami węglowodorowymi. Zaproponowano nowy mechanizm, inicjowany przez reakcję N2O + CH3 => CH2NH + NO, dla której źródłem N2O jest odwrotna reakcja N2O + CH3 <=> CH3O + N2. Reakcje według tego mechanizmu prowadzą do znacznie wcześniejszego powstawania NO w płomieniach niż reakcje Fenimorego, produkują więcej HCN i w konsekwencji wnoszą również większy wkład w całkowitą emisję NO. Mechanizm wyjaśnia również sygnalizowane w literaturze problemy związane z modelowaniem tworzenia się płomieniowych NO. W wyniku przeprowadzonych badań zaproponowano wieloreakcyjny mechanizm powstawania NO w płomieniach paliw gazowych, złożony z analizowanych mechanizmów cząstkowych (załącznik 1). Dokonano pierwszego oszacowania parametrów kinetycznych nowych reakcji chemicznych na podstawie wyników modelowania płomieni badanych eksperymentalnie. Ponadto zmodyfikowano parametry kinetyczne reakcji NNH + O => NO + NH oraz NH3 + M <=> NH + H2 + M. Zaproponowany mechanizm pozwolił poprawnie opisać wyniki eksperymentów dla kilku płomieni gazowych, badanych w szerokim zakresie temperatury i stosunków stechiometrycznych, podczas gdy istniejące mechanizmy zawodzą w wielu szczególnych przypadkach. Badania podkreśliły istotną rolę podtlenku azotu w kształtowaniu się emisji NOX z wysokotemperaturowych komór spalania. Ich wyniki mogą być w praktyce wykorzystane w modelowaniu płomieni przemysłowych w celu usprawnienia działań proekologicznych.
The paper deals with the mechanisms of nitrogen oxides formation in gaseous flames, with a special emphasis the possibility of modelling emission of these pollutants from hightemperature furnaces used in metallurgical industry. A critical analysis of the existing solutions was carried out and on this background results of model and experimental investigations are presented. Particular attention was focused on the mechanisms of formation of N2O concentration levels in flames due to its important role for the NO formation by the extended thermal mechanism. Experimental tests of the N2O destruction were performed in H/N/O mixtures and in the environment characteristic for hydrocarbon flames. Experiments were carried out in the externally heated flow reactor, in temperature range 1100-1600K. Kinetic parameters of the reaction N2O + M<=>N2 + O + M for M = Ar and enhanced third -body efficiencies for H2O and CO2 were obtained. Reactions of the extended thermal mechanism were tested through modelling of the NO formation rates in gaseous flames, investigated experimentally. Calculations were done with the kinetic model of flame and its representatives for perfectly stirred reactor and one-dimensional flow reactor. The appropriate software was prepared. It has been shown, that the extended thermal mechanism in connection with reaction N2O + H => NO + NH enables to describe the measured NO formation rates in lean gaseous flames, but not for [gamma]<1. A new route of HCN and NO formation in flames via N2O reactions with CHi radicals is then proposed and tested for gaseous premixed flames. The new mechanism initiated by reaction N2O + CH3 => CH2NH + NO was proposed. At the same time in CH4/air mixtures a substantial source of N2O may come from reverse reaction N2O + CH3 <=> CH3O + N2 in flame region. Reactions under this mechanism result in the faster creation of NO in flames than in case of Fenimore reactions, they produce more HCN and in consequence they make lager contribution to total NO emission. The mechanism explains also some problems with modelling of flame NO that were mentioned in scientific publications. The multireaction mechanism of NO formation in gaseous flames (Appendix 1), containing all analysed partial mechanisms, is proposed as a result of the performed tests. The rate constants o of the new NO formation reactions have been suggested on basis of numerical modelling. What is more the modified kinetic parameters of reaction NNH + O => NO + NH and NH3 + M <=> NH + H2+ M are proposed. It has been shown, that the proposed mechanism allows to describe correctly the tests' results for a few gaseous flames which were tested in the wide range of temperatures and stoichiometric ratios. Existing mechanisms do not work correctly in many specific cases. Investigations emphasised the important role of the nitrous oxide in formation of the NOX emission from hightemperature combustion chambers. Their results may be used in modelling of gaseous flames for improving of proecological activities.
Rocznik
Tom
Strony
7--156
Opis fizyczny
Bibliogr. 227 poz., zał.
Twórcy
autor
- Katedra Energetyki Procesowej Politechniki Śląskiej, 40-019 Katowice, ul. Krasińskiego 8, tel. (032) 603-41-65, gradon@rm4.polsl.katowice.pl
Bibliografia
Typ dokumentu
Bibliografia
Identyfikator YADDA
bwmeta1.element.baztech-article-BSL8-0004-0011
JavaScript jest wyłączony w Twojej przeglądarce internetowej. Włącz go, a następnie odśwież stronę, aby móc w pełni z niej korzystać.