Hydroodchlorowanie freonu R-12 (CCL2F2) na bimetalicznych katalizatorach Pd-Au osadzonych na różnych węglach aktywnych

• Autorzy: Bonarowska M. , Menegazzo F. , Juszczyk W. , Karpiński Z.

Warianty tytułu

EN

Hydrodechlorination of CFC-12 (CCl2F2) over Pd-Au Bimetallic Catalysts Supported on Various Active Carbons

• Języki publikacji: PL

Abstrakty

PL

Zastosowano różne rodzaje węgli aktywnych jako nośniki bimetalicznych katalizatorów Pd-Au. Węgle te różniły się polem powierzchni właściwej oraz strukturą porowatą. Zastosowane metody preparatyki pozwoliły osiągnąć znaczny stopień wymieszania obu składników bimetalu. Otrzymane układy Pd/C i Pd-Au/C testowano w reakcji katalitycznego hydroodchlorowania freonu R-l2 (CClzF2). Generalnie, wprowadzenie złota do palladu powodowało znaczący wzrost selektywności do CH2F2, pożądanego produktu reakcji. Jednakże rodzaj użytego węgla aktywnego jako nośnika fazy aktywnej (Pd, Pd-Au) też miał duże znaczenie dla przebiegu hydrodehalogenacji. Zastosowanie węgla o bardzo rozwiniętej powierzchni i strukturze mikroporowatej prowadzi do gorszej selektywności do CH2F2, ponieważ część silnie zdyspergowanej fazy aktywnej znajduje się w mikroporach nośnika. W wyniku utrudnionej dyfuzji mieszaniny reakcyjnej z mikroporów, zdyspergowana faza aktywna katalizuje niepożądaną reakcję następczą - hydrodehalogenację CH2F2 do metanu.

EN

Different kinds of active carbon were used as a support in preparation of bimetallic Pd-Au catalysts. These carbons differed in respect of specific surface area and porous structure. Used preparation methods allowed to achieve a considerable extent of bimetal mixing in the supported catalysts. The Pd/C and Pd-Au/C catalysts were tested in the reaction of hydrodechlorination of CFC-12 (CCl2F2). Generally, addition of Au to Pd/C introduces a marked increase in the selectivity towards CH2F2 (desired reaction product). However, the kind of carbon support was a primary importance for the course of hydrodehalogenation. Application of active carbon characterized by a high surface area and microporous structure led to the selectivity to CH2F2 inferior to that obtained for carbons with a larger proportion of meso- and macropores. It is speculated that a significant part of a highly dispersed (bi)metal located in micropores catalyses undesired consecutive reaction of hydrodehalogenation of CH2F2 to methane.

Słowa kluczowe

PL

hydroodchlorowanie R-12 (CCl2F2); katalizatory Pd-Au/C; selektywność do CH2F2; wpływ struktury porowatej; homogeniczność stopu Pd-Au

EN

CFC-12 (CCl2F2); hydrodechlorination; selectivity to CH2F2; carbon-supported Pd-Au catalysts; effect of porous structure; alloy homogenity

• Wydawca: Towarzystwo Chemii i Inżynierii Ekologicznej
• Czasopismo: Chemia i Inżynieria Ekologiczna
• Rocznik: 2001
• Tom: Vol. 8, nr 11
• Strony: 1121--1127
• Opis fizyczny: Bibliogr. 18 poz., tab.

Twórcy

autor

Bonarowska M.

• Zakład Katalizy na Metalach Instytutu Chemii Fizycznej PAN, ul. Kasprzaka 44/52, 01-224 Warszawa

autor

Menegazzo F.

• Universita' di Venezia, Dipartimento di chimica, Calle Larga - S. Marta 2137, I-30123 Venezia, Włochy

autor

Juszczyk W.

• Zakład Katalizy na Metalach Instytutu Chemii Fizycznej PAN, ul. Kasprzaka 44/52, 01-224 Warszawa

autor

Karpiński Z.

• Zakład Katalizy na Metalach Instytutu Chemii Fizycznej PAN, ul. Kasprzaka 44/52, 01-224 Warszawa

Bibliografia

• [1] Manzer L.E. i Rao V.N.: Adv. Catal., 1993, 39, 329.
• [2] Karpiński Z., Early K. i d'Itri J.L.: J. Catal., 1996, 164, 378.
• [3] Malinowski A., Juszczyk W., Bonarowska M., Pielaszek J. i Karpiński Z.: ibid., 1998, 177, 153.
• [4] Malinowski A., Juszczyk W., Pielaszek J., Bonarowska M., Wojciechowska M. i Karpiński Z.: Stud. Surf. Sci. Catal., 2000, 130, 1991.
• [5] Bonarowska M., Malinowski A., Juszczyk W. i Karpiński Z.: Appl. Catal. B: Environmental, 2001, 30, 187.
• [6] Barbier J.: [w:] „Handbook of Heterogeneous Catalysis”, (ed.) Ertl G., Knözinger H. i Weitkamp J., Wiley VCH, Weinheim 1997, t. 1, rozdz. 2.2.1.6., s. 257.
• [7] Barbier J., Marecot P., Del Angel G., Bosch P., Boitiaux J.P., Didillon B., Dominguez J.M., Schifter I. i Espinoza G.: Appl. Catal. A, 1994, 116, 179.
• [8] IUPAC Reporting physisorption data for gas/solid systems, Pure Appl. Chem., 1985, 57, 603.
• [9] Yermakov Yu.I., Surovikin V.F., Plaksin G.V., Semikolenov V.A., Likholobov L.V., Chuvilin L.V. i Bogdanov S.V.: React. Kinet. Catal. Lett., 1987, 33, 435.
• [10] Bonarowska M., Pielaszek J., Juszczyk W. i Karpiński Z.: J. Catal., 2000, 195, 304.
• [11] Riello P., Canton P., Minesso A., Pinna F., i Benedetti A.: Stud. Surf. Sci. Catal., 2000,130, 3273.
• [12] Malinowski A., Juszczyk W. i Karpiński Z.: Appl. Catal. A: General, 1998, 166, 311.
• [13] Malinowski A.: Rozprawa doktorska, Instytut Chemii Fizycznej PAN, Warszawa 1999.
• [14] Wiersma A., van de Sandt E.J.A.X., den Hollander M., van Bekkum H., Makkee M. i Mouljin J.A.: J. Catal., 1998, 177, 29.
• [15] Coq B., Cognion J.M., Figueras F. i Tournigant D.: ibid., 1993, 141, 21.
• [16] Coq B., Figueras F., Hub S. i Tournigant D.: J. Phys. Chem., 1995, 99, 11159.
• [17] Van de Sandt E.J.A.X., Wiersma A., Makkee M.B., van Bekkum H.A. i Moulijn J.A.: Appl. Catal. A: General, 1998, 173, 161.
• [18] Kowalczyk Z., Sentek J., Jodzis Z., Diduszko R., Presz A., Terzyk A., Kucharski Z. i Suwalski J.: Carbon 1996, 34, 403.