Kinetic analysis of co formation under oxy-combustion conditions

• Autorzy: Jerzak W. , Kuźnia M.

Identyfikatory

DOI

10.2428/ecea.2014.21(4)33

Warianty tytułu

PL

Kinetyczna analiza powstawania co w warunkach oksy-spalania

• Języki publikacji: EN

Abstrakty

EN

The paper reports the results of numerical computations concerning the formation of CO in the kinetic flame during natural gas oxy-combustion. The effect of temperature, reagent residence time and the composition of an atmosphere containing CO2 with 21 and 29 vol % O2 on the variation of CO concentration in the flame was examined. The oxy-combustion process was conducted with a 25 % excess oxygen. The analysis of reactions in flames at temperatures of 1500 K and 1800 K was performed within the Chemked II program using the combustion mechanism proposed by Mendiara & Glarborg, which includes 779 reactions. The computation results have confirmed that the rate of the key reactions responsible for the production of CO in the flame depends on the flame temperature and the oxy-combustion temperature. The peak CO concentrations are higher for the oxidizing mixture containing 29 vol % O2. After attaining a maximum, the CO flame concentration drops faster for an atmosphere richer in oxygen. The longer the time of reagent residence in the flame region, the lower the CO concentration. In different atmospheres and at different combustion temperatures, an identical CO level can be achieved in wet combustion gas. Irrespective of the temperature and atmosphere of oxy-combustion, most CO is produced as a result of the reaction OH + COHCO2. The reduction of oxygen in the oxidizing atmosphere at flame temperatures of 1500 and 1800 K lowers the CO production in the dominant reactions responsible for CO formation. The contribution of individual reactions in the CO production for the identical atmospheres is different with varying temperature. In the case of the reaction HCO + O2HO2 +CO, the temperature increase reduces the CO production. A reverse dependence of CO production on temperature characterizes the reaction H2 + CO + MCH2O + M. In addition, change in temperature changes the order in which the dominant reactions occur. Within the residence time equal to 100 ms, two periods of intensified CO production and consumption can be identified. The peak concentrations of H, OH and O radicals in the flame attain a maximum within the same time; as time goes by, the highest concentration is achieved by OH radicals. The presence of considerable levels of CO2 in the combustion substrates has an inhibiting effect on the natural gas oxidation process.

PL

W pracy zaprezentowano wyniki obliczeń numerycznych dotyczących tworzenia CO w kinetycznym płomieniu podczas oksy-spalania gazu ziemnego. Badano wpływ temperatury, czasu przebywania reagentów oraz składu atmosfery zawierającej CO2 i 21 oraz 29 % obj. O2 na zmianę stężenia CO w płomieniu. Proces oksy-spalania prowadzony był z 25 % nadmiarem tlenu. Analizę reakcji w płomieniach o temperaturach 1500 i 1800 K przeprowadzono w programie Chemked II, z zastosowaniem mechanizmu spalania zaproponowanego przez Mendiara, Glarborg zawierającego 779 reakcji. Wyniki obliczeń potwierdziły, że szybkość najistotniejszych reakcji odpowiedzialnych za tworzenie CO w płomieniu zależy od temperatury płomienia oraz atmosfery oksy-spalania. Szczytowe stężenia CO są większe dla mieszanki utleniającej zawierającej 29 % obj. O2. Po osiągnieciu maksimum, stężenie CO w płomieniu spada szybciej dla atmosfery bogatszej w tlen. Im dłuższy czas przebywania reagentów w obszarze płomienia, tym niższe stężenie CO. W różnych atmosferach oraz temperaturach spalania można uzyskać identyczny poziom CO w spalaniach mokrych. Bez względu na temperaturę oraz atmosferę oksy-spalania każdorazowo najwięcej CO utworzone zostaje w wyniku reakcji OH + CO H + CO2. Redukcja tlenu w atmosferze utleniającej przy temperaturach płomienia wynoszących 1500 i 1800K obniża produkcję CO w dominujących reakcjach odpowiedzialnych za tworzenie CO. Wkład poszczególnych reakcji w produkcję CO dla tych samych atmosfer ze zmianą temperatury płomienia jest zróżnicowany. W przypadku reakcji HCO + O2HO2 CO wzrost temperatury zmniejsza produkcję CO. Odwrotna zależność produkcji CO od temperatury charakteryzuje reakcję H2 + CO + MCH2O + M. Dodatkowo zmiana temperatury zmienia kolejność dominujących reakcji. W zakresie czasu rezydencji równego 100 ms wyróżnić można okresy wzmożonego tworzenia oraz zużywania CO. Szczytowe stężenia rodników H, OH i O w płomieniu osiągają maksimum w tym samym czasie, a w miarę jego upływu najwyższe stężenie posiadają rodniki OH. Obecność znacznych ilości CO2 w substratach spalania ma działanie hamujące proces utleniania gazu ziemnego.

Słowa kluczowe

EN

oxy-combustion; flame CO concentration; combustion kinetics

PL

oxy-spalanie; stężenie CO w płomieniu; kinetyka reakcji

• Wydawca: Towarzystwo Chemii i Inżynierii Ekologicznej
• Czasopismo: Ecological Chemistry and Engineering. A
• Rocznik: 2014
• Tom: Vol. 21, nr 4
• Strony: 415--424
• Opis fizyczny: Bibliogr. 20 poz., rys., wykr.

Twórcy

autor

Jerzak W.

• AGH University of Science and Technology, al. A. Mickiewicza 30, 30–059 Kraków, Poland, phone: [phone], fax: [phone]

autor

Kuźnia M.

• AGH University of Science and Technology, al. A. Mickiewicza 30, 30–059 Kraków, Poland, phone: [phone], fax: [phone]

Bibliografia

• [1] Kierzkowska-Pawlak H. Ecol Chem Eng S. 2012;19:175-196. DOI: 10.2478/v10216-011-0014-y.
• [2] Uliasz-Bocheńczyk A, Mokrzycki E. Możliwości zastosowania odpadów energetycznych do mineralnej sekwestracji CO2. Rocz Ochr śr (Annual Set The Environment Protection). 2011;13:1591-1603.
• [3] Żukowski W, Englot S, Baron J, Kandefer S, Olek M. Reduction of carbon dioxide emission using adsorption – Desorption cycles in a fluidised bed reactor. Environ Prot Eng. 2010;36(4):47-56.
• [4] Lyngfelt A, Leckner B, Mattisson T. Chem Eng Sci. 2001;56:3101-3113. DOI: 10.1016/S0009-2509(01)00007-0.
• [5] Gökalp I, Lebas E. Appl Therm Eng. 2004;24:1655-1663. DOI: 10.1016/j.applthermaleng.2003.10.035.
• [6] Toftegaard MB, Brixa J, Jensena PA, Glarborg P, Jensen AD. Progr Energy Combust. Sci. 2010;36:581-625. DOI: 10.1016/j.pecs.2010.02.001.
• [7] Jerzak W, Kalicka Z, Kawecka-Cebula E. Obliczenia równowagowe a wyniki pomiarowe produktów spalania gazu ziemnego w atmosferze CO2/O2/N2 Archiwum Spalania. 2012;12(3):81-90.
• [8] Ditaranto M, Hals J. Combust. Flame. 2006;146:493-512. DOI: 10.1016/j.combustflame.2006.04.015.
• [9] Glarborg P, Bentzen LB. Energy Fuels. 2008;22:291–296. DOI: 10.1021/ef7005854.
• [10] Biett J, Deflau JL, Pillier L, Vovelle C. Influlence of CO2 and H2 on the Chemical Structure of a Premixed, Lean Methane-Air Flame. Proceedings of the 3rd European Combustion Meeting. Greece 2007.
• [11] Li G, Zhou H, Cen K. J Zhejiang Univ. Sci. A. 2008;9:1582-1589. DOI:10.1631/jzus.A0820303.
• [12] Liu F, Guo H, Smallwood GJ. Combust. Flame. 2003;133(4):495-497. DOI: 10.1016/S0010-2180(03)00019-1.
• [13] Koboyashi H, Hagiwara H, Kaneko H, Ogami YP. Combust Inst. 2007;31(1):1451-1458. DOI: 10.1016/j.proci.2006.07.159.
• [14] Giménez-López J, Millera A, Bilbao R, Alzueta MU. Influence of stoichiometry and residence time on the oxidation of natural gas in a CO2 atmosphere. Procedings of the 5th Europen Combustion Meeting. Cardiff. UK;2011.
• [15] Kalicka Z, Jerzak W, Kawecka Cebula E. Arch Environ Protect. 2013;39(4):93-103. DOI: 10.2478/aep-2013-0033.
• [16] Peacock DG (Editor), Richardson JF(Editor). Chemical and Biochemical Reactors & Process Control. Third edition. Oxford: Elsevier; 1994.
• [17] Smith GP, Golden DM, Frenklach M, Moriarty NW, Eiteneer B, Goldenberg M, Bowman CT, Hanson RK, Song S, Gardiner WC, Lissianski VV, Qin Z., http://www.me.berkeley.edu/gri_mech.
• [18] Konnov AA. Combust. Flame. 2008;152:507-528. DOI: 10.1016/j.combustflame.2007.10.024.
• [19] Mendiara T, Glarborg P. Combust. Flame. 2009;156:1937-1949. DOI: 10.1016/j.combustflame.2009.07.006.
• [20] Jelezniak M, Jelezniak I. Chemked-II version 3.5. Program for chemical kinetics of gas-phase reactions. http://www.chemked.com