Physicochemical Properties of Copper Modified Zeolite

• Autorzy: Świderska-Dąbrowska Renata , Schmidt Rafał , Dąbrowski Tomasz

Warianty tytułu

PL

Właściwości fizykochemiczne zeolitu modyfikowanego miedzią

• Języki publikacji: EN

Abstrakty

EN

Zeolites have been used in environmental engineering mainly in catalytic processes and as ion exchangers in water and wastewater treatment. Selective modified zeolites allow significant improvement in the effectiveness of impurities’ removal without introducing additional reagents to the environment. The final effect of treatment of water solutions is determined by the catalyst used, its physicochemical properties and the process parameters. In this work effectiveness of zeolite modification methods as well as their physical and chemical stability, taking into account the changes that take place during the process of calcination within the temperature range of 250°C to 650°C is presented. A natural clinoptilolite used in the experiment was transformed into the hydrogenous form and subsequently modified with copper (II) ions by coprecipitation with NaOH and Na₂CO₃. The effect of the method of the zeolite modification on Cu content, the zeolite Leaching capacity and surface charge was evaluated. An analysis of experimental results has shown that calcination temperature does not significantly change the surface charge, but does affect copper speciation. Analysis of EDS spectra by a scanning microscope, which showed that new and regular forms of copper compounds had been formed along the zeolite lattice structure is also presented. The experimental results show that retention of Cu in zeolites was caused by electrostatic interactions between Cu(II) cations and the electronegative surface of the zeolite and coprecipitation of Cu(II) complexes. Physicochemical properties of examined zeolites were affected by processes of hydration, hydrolysis and complexing of Cu with the zeolite matrix as a function of the solution’s pH. Results show that the process of impurities’ removal from water and wastewater depends on the method of zeolite modification and on the solution’s pH.

PL

W inżynierii środowiska zeolity stosowane są przede wszystkim jako wymieniacze jonowe w oczyszczaniu wody i ścieków oraz w procesach katalitycznych. Selektywne modyfikowane zeolity pozwalają na znaczące zwiększenie skuteczności usuwania zanieczyszczeń, jednocześnie nie wprowadzając dodatkowych reagentów do środowiska. O końcowym efekcie decyduje rodzaj zastosowanego katalizatora, jego właściwości fizykochemiczne oraz parametry prowadzenia procesu. W pracy przedstawiono efektywność metod modyfikacji zeolitów oraz ich stabilność fizyczną i chemiczną, z uwzględnieniem zmian zachodzących podczas procesu kalcynacji w zakresie temperatur od 250°C do 650°C. W badaniach zastosowano zeolit naturalny klinoptylolit, który przeprowadzono w formę wodorową roztworem HCl, a następnie poddawano modyfikacji jonami miedzi (II) metodą współstrącania z użyciem NaOH i Na₂CO₃. Oceniono wpływ sposobu prowadzenia modyfikacji zeolitu na zawartość Cu, jego rozmywalność oraz ładunek powierzchniowy. Analiza wyników badań wykazała, że temperatura kalcynacji nie wpływa istotnie na zmianę ładunku powierzchniowego, ale na formę występowania związków miedzi. W pracy przedstawiono również analizę widm EDS wykonanych mikroskopem skaningowym, która pokazała, że wzdłuż struktury krystalicznej zeolitu zostały utworzone nowe i regularne formy związków miedzi. Wyniki badań wykazały, że zatrzymywanie Cu w zeolitach zachodziło na skutek oddziaływań elektrostatycznych między kationami Cu(II) i elektroujemną powierzchnią zeolitu oraz w wyniku strącania i współstrącania kompleksów Cu(II). Czynnikami wpływającymi na właściwości fizykochemiczne badanych zeolitów są procesy hydratacji, hydrolizy i kompleksowania Cu z matrycą zeolitu w funkcji pH roztworu. Przedstawiona w pracy analiza wyników badań wykazała, że proces usuwania zanieczyszczeń z wód i ścieków uzależniony jest od sposobu modyfikacji zeolitu oraz od pH roztworu.

Słowa kluczowe

EN

zeolite; precipitation; surface modification; calcination; zeta potential; leaching

PL

zeolit; strącanie; powierzchniowa modyfikacja; kalcynacja; potencjał dzeta; rozmywalność

• Wydawca: Politechnika Koszalińska
• Czasopismo: Rocznik Ochrona Środowiska
• Rocznik: 2019
• Tom: Tom 21, cz. 2
• Strony: 810--824
• Opis fizyczny: Bibliogr. 31 poz., rys.

Twórcy

autor

Świderska-Dąbrowska Renata

• Koszalin University of Technology, Poland

autor

Schmidt Rafał

• Municipal Company in Darłowo, Poland

autor

Dąbrowski Tomasz

• Koszalin University of Technology, Poland

Bibliografia

• 1. Akgul, M. (2014) Enhancement of the anionic dye adsorption capacity of clinoptilolite by Fe3+-grafting. Journal of Hazardous Materials,267, 1-8.
• 2. Amiri, M., & Nezamzadeh-Ejhieh, A. (2015) Improvement of the photocatalytic activity of cupric oxide by deposition onto a natural clinoptilolite substrate. Materials Science in Semiconductor Processing 31, 501-508.
• 3. Andriyevskyy, B., Piekarski, J., & Andriyevska, L. (2018). Fluctuations of kinetic energy at molecular dynamics and the atomic interactions in crystals. Zeszyty Naukowe Wydziału Elektroniki i Informatyki Politechniki Koszalińskiej, (12), 19-24.
• 4. Anielak, A.M., & Schmidt, R. (2015). Removal of As (III) and Cr (III) on modified clinoptylolite. Polish Journal of Environmental Studies, 24(2), 477-482.
• 5. Ates, A., Ozkan, I., Canbaz, G.T. (2018) Role of Modification of Natural Zeolite in Removal of Arsenic from Aqueous Solutions. Acta Chimica Slovenica, 65(3), 586-598.
• 6. Batistela, V.R., Fogaca, L.Z., Fávaro, S.L., Caetano, W., Fernandes-Machado, R.N.C., Hioka, N. (2017) ZnO supported on zeolites: Photocatalyst design, microporosity and properties. Colloids and Surfaces A: Physicochem. Eng. Aspects 513, 20-27.
• 7. Chen, A., Ma X. & Sun, H. (2008). Decolorization of KN-R catalyzed by Fe-containing Y and ZSM-5 zeolites. J. Hazard. Mater. 156, 568-575.
• 8. Erdem, E., Karapinar, N., Donata, R. (2004). The removal of heavy metal cations by natural zeolites. J. Colloid Interface Sci., 280(2), 309-314.
• 9. Hawash, H.B.I., Chmielewska, E., Netriová, Z., Majzlan, J., Pálková, H., Hudec, P., Sokolik, R. (2018). Innovative comparable study for application of iron oxyhydroxide and manganese dioxide modified clinoptilolite in removal of Zn(II) from aqueous medium. Journal of Environmental Chemical Engineering, 6, 6489-6503.
• 10. Inglezakis, V.J., Loizidou, M.M., Grigoropoulou, H.P. (2004). Ion exchange studies on natural and modified zeolites and the concept of exchange site accessibility. J. Colloid Interface Sci., 275, 570-576.
• 11. Kosmulski. M. (2001) Chemical properties of material surfaces. Marcel Dekker Inc., New York, USA.
• 12. Li, XH., Zhu, K., Hao, X. (2009). Surface modification of zeolite with beta-cyclodextrin for removal of p-nitrophenol from aqueous solution. Water Sci. Technol., 60(2), 329-337.
• 13. Liu, J., Cheng, X., Zhang, Y., Wang, X., Zou, Q., Fu, L. (2017) Zeolite modification for adsorptive removal of nitrite from aqueous solutions. Microporous and Mesoporous Materials 252, 179-187.
• 14. Sádaba, I., Granados, M.L., Riisagerc, A., Taarning, E. (2015) Deactivation of solid catalysts in liquid media: the case of leaching of active sites in biomass conversion reactions. Green Chemistry, 17(8), 4133-4145.
• 15. Schmidt, R. & Anielak, A.M. (2011). Usuwanie Cu(II) i Ni(II) na modyfikowanym klinoptylolicie (Removal of Cu(II) and Ni(II) on the modified clinoptylolite). Przemysł Chemiczny, 90(4), 602-605.
• 16. Singh, L., Rekha, P., Chand, S. (2018) Comparative evaluation of synthesis routes of Cu/zeolite Y catalysts for catalytic wet peroxide oxidation of quinoline in fixed-bed reactor. Journal of Environmental Management, 215, 1-12.
• 17. Skoczko, I., Piekutin, J., Ignatowicz, K. (2016) Efficiency of manganese removal from water in selected filter beds. Desalination and Water Treatment, 57 (3), 1611-1619.
• 18. Sushkevich, V.L., & van Bokhoven, J.A. (2018) Revisiting copper reduction in zeolites: the impact of autoreduction and sample synthesis procedure. Chemical Communications, 54(54), 7447-7450.
• 19. Świderska-Dąbrowska, R. (2015). Phenol oxidation in the photo-Fenton process catalyzed by clinoptylolite modified with Co. Rocznik Ochrona Środowiska, 17, 113-124.
• 20. Świderska-Dąbrowska, R., Piaskowski, K., Schmidt, R. (2017). Oxidation of organic pollutants in photo-Fenton process in presence of humic substances. Environmental Engineering V CRC Press Taylor & Francis Group, London (UK). Świderska-Dąbrowska, R., Schmidt, R. (2012a). Wpływ modyfikacji zeolitów na ich właściwości fizykochemiczne. Rocznik Ochrona Środowiska, 14, 460-470.
• 21. Świderska-Dąbrowska, R., Schmidt, R. (2012a). Wpływ modyfikacji zeolitów na ich właściwości fizykochemiczne. Rocznik Ochrona Środowiska, 14, 460-470.
• 22. Świderska-Dąbrowska, R., Schmidt, R. (2013). Adsorption of phenol on clinoptilolite modified by cobalt ions. Environmental Engineering IV, Taylor&Francis Group, London (UK).
• 23. Świderska-Dąbrowska, R., Schmidt, R. (2014). Zastosowanie katalizatora heterogenicznego ZCu w procesie Fentona. Gaz, Woda i Technika Sanitarna, 7, 279-283.
• 24. Świderska-Dąbrowska, R., Schmidt, R., Nowak, R. (2012b). Wpływ temperatury kalcynacji zeolitu modyfikowanego jonami żelaza na jego stabilność chemiczną. Monografie Komitetu Inżynierii Środowiska PAN, 99, 307-318.
• 25. Tomazović, B., Ćeranić, T., Sijarić, G. (1996) The properties of the NH4-clinoptilolite. Part 1. Zeolites, 16(4), 301-308.
• 26. Wahono, S.K., Prasetyo, D.J., Jatmiko, T.H., Suwanto, A ., Pratiwi, A., Hernawan, Vasilev, K. (2019) IOP Conf. Ser.: Earth Environ. Sci., 251 012009.
• 27. Wells, A.F. (1993) Strukturalna chemia nieorganiczna (Structural Inorganic Chemistry). Wydawnictwo Naukowo-Techniczne. Warsaw, Poland.
• 28. Xin, Q., Papavasiliou, A., Boukos, N., Glisenti, A., Pui, J., Li, H., Yang, Y., Philippopoulos, C.J., Poulakis, E., Katsaros, F.K., Meynen, V., Cool, P. (2018) Preparation of CuO/SBA-15 catalyst by the modified ammonia driven deposition precipitation method with a high thermal stability and an efficient automotive CO and hydrocarbons conversion. Applied Catalysis B: Environmental 223, 103-115.
• 29. Xuanwen, X., Guoqiang, H., Shuai, Q. (2017). Properties of AC and 13X zeolite modified with CuCl2 and Cu(NO3)2 in phosphine removal and the adsorptive mechanisms. Chemical Engineering Journal, 316, 563-572.
• 30. Yang, W., Vogler, B., Lei, Y., Wu., T. (2017) Metallic ion leaching from heterogeneous catalysts: an overlooked effect in the study of catalytic ozonation processes. Environ. Sci.: Water Res. Technol., 3, 1143-1151.
• 31. Yao, G., Lei, J., Zhang, W., Yu, C., Sun, Z., Zheng, S., Komarneni, S. (2019). Antimicrobial activity of X zeolite exchanged with Cu2+ and Zn2+ on Escherichia coli and Staphylococcus aureus. Environmental Science and Pollution Research, 26, 2782-2793.

Uwagi

Opracowanie rekordu ze środków MNiSW, umowa Nr 461252 w ramach programu "Społeczna odpowiedzialność nauki" - moduł: Popularyzacja nauki i promocja sportu (2020).